近日，环境学院贠延滨教授课题组在电还原CO₂方向取得最新研究成果，相关研究论文“Hydrophilic-hydrophobic Janus polybenzimidazole membrane electrode assemblies regulate hydrogen evolution for high efficient electrochemical CO₂ reduction”发表于膜技术领域类一区TOP期刊《Journal of Membrane Science》（IF="9.5）。

膜电极组件（MEAs）电解槽是在商业电流密度下将CO₂电还原转化为化学品和燃料的最具潜力的电解系统。抑制析氢反应（HER）是实现高效电化学CO₂还原反应（CO₂RR）的关键。此外，离子传导膜作为MEAs的核心组件，实现离子在阴阳极之间传输的同时在化学上隔离阴阳极两个半电池反应，它会影响CO₂RR的性能。然而，人们对离子传导膜和抑制HER的关注却很少。

图1.PBI基MEA电解槽系统结构示意图及反应过程

本研究构建了具有显著亲/疏水不对称表面润湿性的聚苯并咪唑（PBI）Janus膜，这种不对称性质既能维持阴极疏水微环境，又能在CO₂RR过程中为阳极液体和离子提供内在驱动力。同时在PBI膜的基础上构建了PBI基MEA电解系统（图1）用于调节CO₂RR中的HER。通过调整膜的微观结构和表面疏水性以及CO₂的进料方式来调节HER，一方面干态CO₂的进料方式可以阻止气体中的水蒸气在气体扩散层的多孔结构中形成水膜；另一方面PBI Janus膜阴极侧的疏水调控可以有效延缓亲水侧吸收的水在催化层表面的堆积，CO₂在气体扩散电极表面积累形成气体富集区，增加了催化层表面CO₂的浓度，促进了气-液-固三相界面的形成，从而抑制HER，产生优异的FE_CO。因此，干态CO₂进料方式下的p-PBI-HCF（亲疏水Janus PBI膜）组成的MEA对HER有明显的抑制作用，CO选择性比p-PBI（海绵状PBI膜）组成的MEA提高了6倍。与商用膜（FAA-3-50和Nafion115）相比，p-PBI-HCF在MEA中表现出更好的CO₂RR性能。在2.0 ~ 3.0 V下，p-PBI-HCF MEA电解槽的CO法拉第效率（FE_CO）保持在92%以上。最佳能效范围在2.0 ~ 2.4V之间，此时，FE_CO接近100%。p-PBI-HCF在3V下提供92%的FE_CO和225 mA•cm^-2的电流密度（图2）。这项研究为PBI系列膜电极的研究开辟了一条新途径，旨在指导未来PBI膜电极的优化。

图2.PBI基离子传导膜组成的MEA的CO₂RR性能

本研究由北京林业大学贠延滨教授课题组与中国科学院化学研究所王丽华副研究员合作完成。贠延滨教授为通讯作者，论文第一作者为环境学院博士研究生仇智，北京林业大学为第一完成单位。本研究得到了国家重点研发计划（2023YFB4006202）的资助。

文章链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S037673882400259X?dgcid="coauthor